與後金戰鬥的屢屢失敗，林丹汗決定安內。而如何安內，他並不得要領。成吉思汗當年的崛起，在於這位一代天驕有著高於祖先的智慧。他打破了蒙古貴族各領一部，鬆散聚合的傳統，發明了“萬戶”制度。將各個部落的限制打破，由自己親自任命的將領率領各個萬戶進行作戰，使得軍令統一，令行禁止。一個人口稀少的遊牧民族被他打造成了無堅不摧的戰爭機器。
這與努爾哈赤的祖先完顏阿骨打發明的“蒙安謀克”制度如出一轍。一個弱小民族想要變得強大，除了用新的制度把他們原有的組織打亂，然後用新的組織完全團結在一起別無他法。努爾哈赤便是用八旗制度對女真民族重新洗牌，從而再造了民族的輝煌。而林丹汗卻既不懂得向祖先學習，也不懂得向敵人學習。他所能直接指揮的察哈爾八大營，完全是成吉思汗統一蒙古前的狀況，各部貴族分封而治，對自己的部落有完全治權。
從始至終，林丹汗都沒能把五指聚合成一個拳頭。這才是馬上民族的蒙古騎兵每每遇到半農半牧的八旗騎兵便大敗虧輸的原因。 決定安內的林丹汗計不至此，總認為力量不濟的原因在於自己不能號令整個蒙古。於是，安內第一目標，他鎖定在了死心塌地歸附後金的科爾沁部身上。
如果說漢人明帝國的崩潰，和大量的漢奸的努力是分不開的話。北元蒙古的覆亡，也得益於眾多蒙奸與後金的精誠合作。科爾沁部首領奧巴，便是蒙奸的代表人物。在與後金聯姻的蒙古各部中，科爾沁較為特殊，其他人都可說是自保的權宜之計，而他卻是自覺自願的背叛了自己的民族。1624年，奧巴覺得聯姻還不過癮，乾脆和後金舉行了會盟，將矛頭直指蒙古共主林丹汗。這標誌著，科爾沁完全和林丹汗決裂，脫離了蒙古陣營。
對林丹汗來說，不剪除內奸，安內無從談起。於是厲兵秣馬，決定武力解決科爾沁。但作為共主，他還是做了最後的和平努力，1625年，派卓爾濟喇嘛前往科爾沁，與奧巴談判，希望科爾沁能夠回頭，但結果是不歡而散。是年十一月，林丹汗開始組織東征，調主力山陰察哈爾和山南察哈爾兩路並舉，計劃在十一日會合，十五日出徵。同時，向喀爾喀聯盟發出命令要求他們參戰。
然而，林丹汗東征科爾沁的計劃，卻讓內喀爾喀聯盟盟主卓裡克圖洪巴圖魯感到了不安，他完全清楚，如果林丹汗徹底控制了科爾沁，必然實力大增，那時，自己就不再是有條件的服從而是要令行禁止不得違抗了。但要公然幫助科爾沁這個蒙古的叛徒，又說不過去。於是，這個糊塗的老人開始了暗箱操作。當林丹汗正在集合兵馬的時候，不但喀爾喀聯盟只有扎魯特部出兵幫忙。而且，他的部隊何時會合，何時出征，走哪條路線，主攻方向是哪裡等等軍事情報，全都通過卓裡克圖洪巴圖魯傳到了奧巴的耳朵裡。
奧巴得報，知道自己不是林丹汗的對手，連忙向後金求援，努爾哈赤自然不能讓歸附於自己的人失望，親率大軍增援。林丹汗未戰而失先機。十一月初五，林丹汗率部抵達科爾沁境內，科爾沁貴族們不戰而潰，四處奔逃。林丹汗兵臨奧巴的治所格勒珠爾根城下，四面包圍，晝夜攻城。奧巴深知，一旦城破，自己決不會有好下場，因此抱定“死則一命；幹則一塵”[12]的信念，拼死固守城池。林丹汗圍攻數日不能克。
而努爾哈赤初十日便抵達鎮北堡，大軍駐紮後，派莽古爾泰率領五千精騎馳援，是夜便到達農安塔，出現在林丹汗側後。鈍兵堅城之下，又有腹背受敵的危險，林丹汗無奈，只得撤圍。攻而不能勝，又不能打援，撤退似乎是明智的選擇。然而，歷史卻給林丹汗開了一個大玩笑。《滿文老檔》中留下的記載，讓後人看到，努爾哈赤這次支援科爾沁，僅僅是表明一種姿態，他在鎮北堡之後稍作休整便北返，給莽古爾泰的命令也是到農安塔為止，不得再前進。如果林丹汗破釜沉舟，科爾沁的覆滅也就是註定的了。
可惜，林丹汗並不知道這一切，現在的他除了對功虧一簣的遺憾，便是對卓裡克圖洪巴圖魯暗中作梗的惱怒。看著林丹汗的功敗垂成，卓裡克圖洪巴圖魯也許還在暗自慶幸自己的得逞——拿不下科爾沁的林丹汗，對自己暫時是不會有威脅的。老人一般會老謀深算，但衰老的腦子也會是頑固、短視的，卓裡克圖洪巴圖魯葬送了林丹汗的東征，而自己不但讓林丹汗恨之入骨，更是首當其衝面對著後金的強大攻勢，給自己和部族帶來了滅頂之災。
林丹汗東征失敗後不到半年，1626年四月，努爾哈赤以大貝勒代善為先鋒，兵分八路進攻喀爾喀聯盟諸部。卓裡克圖洪巴圖魯這時才發現自己無處求援，只得率主力與努爾哈赤會戰於西拉木倫河。草原上戰鬥力最強的林丹汗尚且屢敗於八旗軍，卓裡克圖洪巴圖魯的孤注一擲自然也不能抵擋征服的鐵蹄。一場激戰之後，卓裡克圖洪巴圖魯的侄孫囊努克被殺，部眾死傷被俘殆盡，牲畜物資被搶掠一空。喀爾喀聯盟烏齊葉特部至此覆滅。
後金軍乘勝追擊，又先後破扎魯特、巴林等部，各部首領不是戰死便是被俘，相繼潰滅。卓裡克圖洪巴圖魯走投無路，只好率殘部投奔林丹汗，希望能得到他的庇護。而林丹汗卻沒有原諒他，乘其窮極來投，兼併了他的人馬，並出兵將喀爾喀其他各部被後金擊潰的部眾收歸自己管轄，“服從者收之，拒敵者被殺”，用鐵血給予喀爾喀聯盟最後一擊。原本在草原上有舉足輕重位置的內喀爾喀五部，在後金和林丹汗的交替打擊下，煙消雲散。
這一年八月，後金開國可汗努爾哈赤病逝，給他的子孫留下了一個蒸蒸日上的國家。他死前發動的對於明和蒙古的兩次戰爭，可說喜憂參半。寧遠之戰，是他最大的失敗，也是終身的遺憾。而針對喀爾喀的戰爭，則是徹底孤立林丹汗，完全吞併漠南蒙古地區的關鍵一步。然而，陶醉於擴充屬民的林丹汗還認為努爾哈赤幫了自己一個大忙——若即若離的喀爾喀聯盟被幹淨徹底的解決掉了，林丹汗對各部屬民設置“達魯花赤”，實施直接監管。對於安內的政策來說，似乎是很好的成績。
但喀爾喀各部與科爾沁不同，雖然有過過錯，但畢竟是堅決抵抗後金的中堅力量，不止一次的和林丹汗並肩戰鬥過。何況，他們是在後金的侵略之下而潰散的，本應該得到蒙古共主的懷柔。林丹汗的鐵血政策，不但讓喀爾喀各部屬民傷心，更上原本就矛盾重重的察哈爾本部八大營愈加動盪不安。
渾水摸魚，是政治高手的慣用手段。而繼承努爾哈赤的皇太極，軍事能力稍遜乃父，政治能力卻還要高明，自然不會錯失這個機會。登基不久，皇太極便著手對察哈爾本部的分化瓦解工作。1627年初，黃教的烏木薩特綽爾濟喇嘛受其指派，到八大營中的奈曼、敖漢兩部進行拉攏。
兩部首領都是林丹汗近支，對於汗廷都是忠心耿耿，雖然對於林丹汗的政策不滿，卻也不願背叛。但看到察哈爾內部不穩，後金又咄咄逼人，奈曼部首領袞楚克巴圖魯便希望在林丹汗和後金之間作個調人，促成雙方和解，給蒙古以修養生息的機會。於是和敖漢部首領岱青杜稜一起遣使後金，提出講和。
皇太極當然不會同意講和，但他卻把敖漢、奈曼兩部遣使後金的消息透露給林丹汗。這出反間計簡直就是日後明朝袁崇煥被殺的翻版，只不過早了三年。林丹汗見到自己近支的叔父輩老人竟然也會暗通後金，憤然舉兵功掠敖漢、奈曼等部，連克什克騰部也受到牽連。
這莽撞的舉動正入了皇太極的彀中。敖漢、奈曼兩部首領受到這樣的打擊，心灰意冷，於是年9月“以數萬人東投建虜”。雖然各部屬民不願意跟著首領們背叛大汗，“其部分不肯往，多西投虎墩兔”，可此事件使得察哈爾本部動搖。林丹汗的統治基礎開始崩壞。
東面的喀爾喀聯盟已經不復存在，內部的整合不但沒有完成，反而更加混亂，作為盟友的明朝在戰略上實施收縮，自己已經孤立無援。面對後金步步緊逼，林丹汗決定西遷，暫避後金鋒鏑，待將西面土默特、永邵布、蒙郭勒津、鄂爾多斯等部收服後再做計較。
1627年三月底四月初，林丹汗以多羅特部留守故地，自己率數十萬部眾西遷，拉開了他人生，也是蒙古歷史上的大悲劇序幕。
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