一個政治人物，可以暫時放棄經濟利益，也可以承受軍事上的暫時失敗，但決不能在政治上犯錯，更不能一錯再錯。在西遷的過程中，林丹汗完全反其道而行之。右翼蒙古諸部雖然一貫不聽從調遣，甚至有截殺商隊，停止朝貢等情事。但在內部已經不穩，外部又強敵環伺的時候，最明智的選擇是與之聯合，即使不能完全為己所用，也會是莫大的助力。
一味的施以兵威，雖然取得了勝利，所獲得的卻是一個殘破的局面。不但被迫歸附的諸部部眾心懷不滿，與之離心離德，原本的富庶之地，因為戰爭，“畜牧匱乏”, 各部流離失所。加上“塞外霜早, 顆粒無收兼厲疫盛行”, 蒙古諸部幾入絕境。而各部的抵抗也大大削弱了察哈爾本身的力量：“插之疲甚、餓甚、窮甚”, 其兵員嚴重減耗,“插有馬約備僅收四萬, 插眾不滿五萬”。
更可怕的是，為了市賞與明朝動武，雖然逼迫明朝恢復互市，但也標誌著明蒙聯合對抗後金的局面沒有挽回餘地的被破壞了。崇禎帝君臣將林丹汗視作和後金一樣的敵人，這比在遼東時，更為孤立。如此境地，欲說鞏固成果，無異緣木求魚。為了躲避災荒和瘟疫，更是不願再繼續戰爭，林丹汗屬部的烏珠穆沁、蘇尼特、浩齊特等部紛紛離開了他，投奔了漠北喀爾喀。
林丹汗此時已經利令智昏，乾脆又出兵攻打漠北喀爾喀，如果失敗，也許還能讓他冷靜下來，可惜，他又勝利了，漠北的扎薩克圖部和託輝特部被擊敗。同室操戈的鮮血，越流越多。當林丹汗血戰宣大塞外的時候，後金的皇太極卻在蠶食林丹汗在故地的領土。1628年2月，後金兵抵大淩河，留守的多羅特部首領古魯出兵迎擊，兵敗戰死，所部損失一萬一千二百餘人；5月，後金兵犯阿拉克綽特，林丹汗大將因特塔布囊戰死；9月，皇太極糾合敖漢、奈曼、扎魯特、哈剌嗔等部掃蕩錫爾博錫哈圖、英湯圖等地，察哈爾部眾“抗拒者殺之，其降者編戶”。
也是不到一年，林丹汗留守故地的人馬全軍覆沒，都城察罕浩特成為一片廢墟。遼東一帶，完全劃歸後金版圖。林丹汗每況愈下，故土丟失，新地紛亂，尤其是人心，已經到了土崩瓦解的地步。為了歸攏人心，他召集昆噶敖德斯爾、班第達顧實、阿南達顧實為首的33名翻譯家，在1628-1629年期間翻譯了108卷《甘珠爾經》。林丹汗把祖傳下來的傳國玉璽、嘛哈噶喇金佛和《甘珠爾經》視為三大法寶，他也許認為，這些代表傳統和神聖的東西，會讓自己渡過難關。
這是他的一廂情願，祖先與神靈沒有一兵一卒，根本無法庇佑這個子孫和信徒。歸併遼東的後金可汗皇太極很快便開始了對他的最後一擊。1632年4月，皇太極率後金軍與土默特、喀喇嗔、伊蘇特、扎魯特、敖漢、奈曼、科爾沁、阿魯科爾沁等幾乎所有歸附的蒙古部落，起兵10萬，遠征林丹汗。
大兵壓境，林丹汗準備決一死戰，但“疲甚、餓甚、窮甚”的部眾早已經沒有了抵抗的意志，“所部解體”。無奈中，林丹汗率眾渡黃河西撤。這場突如其來的撤退，部民大部分毫無準備，人馬輜重遺棄的遍地都是，待度過黃河時，已“沿途離散十之七八”。後金軍彷彿不是來交戰，而是來收集難民和戰利品的。
這一場攻伐和潰逃，近在咫尺的明朝軍隊津津有味的做著看客，甚至還幫了後金不少忙。當蒙古餘部不少逃入明邊,後金方面致書沙河堡明方官員索取察哈爾屬部土默特人時, 明人將逃入堡中之人和林丹汗的財物全部“歸還”後金。之後，後金趨宣府, 明官吏又獻出犒賞林丹汗所餘財物, 計緞布及虎豹等皮, 共一萬二千五百件。
雖然是不共戴天的敵人，明朝仍然願意在小範圍的和後金合作，全然不顧當年的盟友情分。雖然表現了明朝官吏的短視，但這枚苦果，卻是林丹汗自己種下的。用鮮血換來的西部根據地，沒有經過一場像樣的戰鬥，便全部失去，克什克騰部也投降了後金。林丹汗的主力無存，倒是新歸附的鄂爾多斯部和他一起進入了千里瀚海的毛烏素沙漠。在那不毛之地，林丹汗將度過他生命的最後兩年。
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