在過往的許多年裡，西甲冠軍已經成為了皇馬和巴薩兩大超級豪門的自留地，“銀河戰艦”和“宇宙隊”對聯賽冠軍的壟斷形成了西甲獨有的“西超”格局。正是在這樣的背景下，西蒙尼在2011年12月27日接替因為戰績糟糕而被解僱的曼薩諾，成為老東家西甲豪門馬德里競技的主教練。
入主床單軍團後，西蒙尼對球隊一點點地進行了改造，將自己的執教理念注入其中，在短短1年時間裡，馬競就發生了質的變化。接手當賽季，西蒙尼率隊在歐聯杯中擊敗畢爾巴鄂競技，奪得冠軍。7年間，西蒙尼共為馬競帶來了包括歐聯杯、歐洲超級盃、西班牙國王杯、西班牙超級盃和西甲聯賽在內的6個冠軍，其中含金量最高的莫過於2013- 2014賽季的西甲冠軍，在阿根廷主帥的帶領下，馬競時隔18年再奪聯賽冠軍，打破了“西超”格局。
因為長相凶悍、脾氣火爆，所以當西蒙尼以教練身份出現在公眾視野中時，他開始被稱為“匪帥”。戰術佈局上，球員時代後腰出身的西蒙尼非常強調防守，重視攔截阻擊，他要求場上球員可以在必要時交出控球權，將精力放在反擊中。“匪帥” 治下的馬競曾創造出377場比賽200場零封的佳績，床單軍團已成為防守最好的歐洲球隊之一。此外西蒙尼十分看重整體，總是以戰術為出發點，並不過度依賴某名球員， 即使關鍵球員缺陣，球隊依然可以憑藉頑強的防守和其他球員的整體合力擊敗強敵。
除了技戰術，西蒙尼在挖掘球員潛力方面堪稱絕，科克、圖蘭、加比等球員在他手下完成蛻變，蒂亞戈這樣的老將重新煥發“第二春”，而迭戈.科斯塔和格列茲曼更成為了“匪帥”最得意的弟子。在球隊管理方面，西蒙尼注重賦予球員們“主人翁意識”，無論在場上還是場下，他都會要求每一名球員爭當NO. 1，成為隊友的榜樣。
自執教馬競之日起，西蒙尼便一直視打破“西超”格局為己任，儘管到目前只成功過1次，但馬競的擁躉們堅信，只要“匪帥”能繼續留任，就必能實現目標，他們更加相信，已經在馬競待了7年的阿根廷人還會繼續在這裡許多年。