公元416年，赫連勃勃聽說後秦將領姚嵩和氐王楊盛相持不下，就率領四萬騎兵襲擊上邽，還沒有到達，姚嵩已經被楊盛殺死。赫連勃勃攻打上邽，二十天而攻克，殺死後秦秦州刺史姚平都和五千官兵，毀城後離去。進攻陰密，殺死後秦將領姚良子和一萬多官兵。任命他兒子赫連昌為使持節、前將軍、雍州刺史，鎮守陰密。姚泓的將領姚恢丟下安定，逃奔長安，安定人胡儼、華韜率領五萬戶人佔據安定，向赫連勃勃投降。赫連勃勃任命胡儼為侍中，華韜為尚書，留下鎮東羊苟兒鎮守安定，派給他五千鮮卑人。赫連勃勃前去雍城進攻姚泓的將領姚諶，姚諶逃到長安。赫連勃勃率軍前進，駐紮在郿城，姚泓派他的將領姚紹來抵抗，赫連勃勃退到安定。胡儼等人襲擊並殺死了羊苟兒，率領全城人投降了姚泓。赫連勃勃領兵回到杏城，笑著對群臣說：“劉裕攻打後秦，水陸並進，而且劉裕有超出世人的謀略，姚泓怎能保住自己！我用天時人事來考察，劉裕一定會打敗姚泓。而且姚氏兄弟內部不和，怎麼可以抵抗別人！劉裕攻克長安以後，最好是迅速回去，留下子弟和各將領守在關中。等到劉裕出發以後，我攻取就像撿起地上的草芥那麼容易，不值得再讓我的兵馬辛苦了。”便厲兵秣馬，休養士兵。不久進據安定，姚泓在嶺北鎮戍的郡縣全都投降，赫連勃勃便全部佔有了嶺北的地方。
義熙十三年（417年），劉裕滅亡後秦，進入長安，派使者送給赫連勃勃書信，請求和好，約為兄弟。赫連勃勃命令中書侍郎皇甫徽寫了回信，自己暗中熟記回信，把劉裕的使者叫到跟前，自己口授舍人寫回信，封上信回覆劉裕。劉裕讀了赫連勃勃的回信，對他很表驚奇，使者又說赫連勃勃容儀奇偉，英武絕人。劉裕讚歎說：“這是我比不上的啊！”赫連勃勃沒多久就回到統萬，劉裕留下兒子劉義真鎮守長安自己返回東晉。赫連勃勃聽說後非常高興，對王買德說：“朕準備攻打長安，愛卿說說謀取的辦法。”王買德說：“劉裕滅秦，正是所說的以亂平亂，沒有用德政來救濟百姓。關中地勢優越，卻用能力不強的小孩子來鎮守，不是長久之計。劉裕匆忙返回的原因，是想急速地成就他篡奪皇位而已，來不及對中原費心。陛下以順攻逆，大義通達天地，百姓盼望陛下義旗到來，度日如年。青泥和上洛，是南軍的要衝，應該安置流動的兵力截斷敵人來往的通路。然後堵塞潼關和崤陝，斷絕他們的水陸通道。陛下傳檄長安，向百姓宣揚恩德，三輔的父老都會提著酒食歡迎陛下的軍隊。劉義真獨坐空城，沒有地方逃竄，十天之內一定會到陛下面前來投降，正所謂兵不血刃，不戰而白定。”
赫連勃勃認為很對，任命兒子赫連璝為都督前鋒諸軍事，兼領撫軍大將軍，率領二萬騎兵南攻長安，前將軍赫連昌屯兵潼關，任命王買德為撫軍右長史，往南截斷青泥的道路，赫連勃勃率領大軍接著出發。赫連璝到達渭陽，投降的人一路上接連不斷。劉義真派出龍驤將軍沈田子率領軍隊迎戰，作戰不利，退軍屯駐在劉回堡。沈田子對劉義真的司馬王鎮惡不滿，趁著王鎮惡出城時殺死他。劉義真又殺死沈田子。便把城外的軍隊全都召入城中，關閉城門堅守。關中的郡縣全都向赫連勃勃投降。赫連璝晚上襲擊長安，沒有攻下來。赫連勃勃前進佔據咸陽，長安所有的通道都被封鎖。劉裕聽到消息，非常恐懼，立刻命令劉義真往東鎮守洛陽，任命朱齡石為雍州刺史，守衛長安。劉義真一路上大肆搶掠著往東走，到了灞上，百姓驅逐朱齡石，把赫連勃勃迎進長安。赫連璝率領三萬軍隊追擊劉義真，劉義真的軍隊大敗，劉義真獨自騎馬逃跑。王買德在青泥俘獲東晉寧朔將軍傅弘之、輔國將軍蒯恩、劉義真的司馬毛脩之，堆積起人頭封土成冢。於是赫連勃勃在長安宴賜將士，舉起酒杯對王買德說：“愛卿前些日子的話，一個來回便應驗，可以說是算無遺策。這雖然有宗廟社稷的神靈保佑，但也有卿的謀劃之力。這杯酒所要敬的，不是卿還有誰！”於是任命王買德為都官尚書，加冠軍將軍，封河陽侯。
義熙十四年（418年），赫連昌在潼關的曹公故壘攻打朱齡石和龍驤將軍王敬，攻克並抓獲朱齡石和王敬，送到長安。群臣勸赫連勃勃稱帝，赫連勃勃說：“朕沒有治理亂世的才能，不能救助千萬百姓，自從枕戈寢甲以來，已經十二年，但是四海還沒有統一，遺留的敵人氣焰還很囂張，不知該怎樣謝罪於當前，流傳將來！朕準備選拔出身卑微但有才幹的人才，把王位讓給他，然後朕就歸老朔方，以彈琴讀書打發時光。皇帝的稱號，豈是我這個寡德的人所能承受的！”群臣堅決請求，赫連勃勃才答應。便在灞上築起壇場，即皇帝位，在境內實行赦免，改年號為昌武。派他的將領叱奴侯提率領二萬步兵、騎兵到蒲阪進攻東晉的幷州刺史毛德祖，毛德祖逃到洛陽。赫連勃勃任命叱奴侯提為幷州刺史，鎮守蒲阪。
赫連勃勃回到長安後，群臣勸其定都長安，赫連勃勃說：“朕難道不知道長安是歷朝古都，有著山河環繞的穩固！但是荊、吳偏遠，勢必不能成為大患，東邊北魏和我們有共同的邊境，離北都城才數百里，如果定都長安，北都城恐怕會有守不住的憂患。朕在統萬，他們不敢渡過黃河，你們沒有看到這一點！”臣下全都說：“陛下不是我們能比得上的！”於是就在長安設南臺，任命赫連璝兼領大將軍、雍州牧、錄南臺尚書事。